La fama internacional le llegó a Montand como protagonista de numerosas películas. En 1951 se casó con la también actriz Simone Signoret y ambos co-protagonizaron varias películas a lo largo de sus carreras. El matrimonio fue lo bastante armonioso, según los testimonios conocidos, para que durase hasta la muerte de ella en 1985, aunque Montand tuvo varios amores ampliamente publicitados, principalmente con Marilyn Monroe, con quien realizó una de las últimas películas de la actriz americana, «El multimillonario» («Let’s Make Love»), de 1960.
Su primer gran éxito internacional fue en 1953 con «El salario del miedo» («Le salaire de la peur») de Henri-Georges Clouzot, y pronto repartió su trabajo entre Francia e Italia, donde protagonizó títulos como «Hombres y lobos» («Uomini e lupi», 1956) de Giuseppe de Santis.Durante su carrera, Montand intervino en numerosas películas estadounidenses, así como en Broadway. Destacan «No me digas adiós» («Goodbye again», 1961) de Anatole Litvak, «Grand Prix» (1966) de John Frankenheimer o «Vuelve a mi lado» («On a clear day you can see forever», 1970) de Vincente Minnelli.
Montand combinó siempre su trabajo como actor con sus actuaciones como cantante, siendo uno de los intérpretes de la canción francesa más reconocidos internacionalmente con una trayectoria discográfica tan exitosa como la de actor. En los 60 y 70 destacan títulos como «La guerra ha terminado» («Le guerre est finie», 1966), de alain Resnais, a partir de un guión de Jorge semprúm, «Vivir para vivir» («Vivre por vivre», 1967), de claude Lelouch, «Z» (1969), de Constantin Costa-Gavras, también con guión de Jorge Semprún, «Tout va bien» (1972), «Estado de sitio» (1973), «Tres amigos, sus mujeres y los otros» (1974) o «Mi hombre es un salvaje» (1975). Fue nominado para un Premio César como mejor actor en 1980 por «I como Ícaro» («I comme Icare») y nuevamente en 1984 por «Garçon!»
El único hijo de Montand, llamado Valentín, fue concebido con su asistente Carole Amiel, y nació en 1988. En una demanda de paternidad que se produjo en Francia, otra mujer acusó a Montand de ser el padre de su hija y fue a los juzgados para obtener una muestra de ADN de él. Montand se negó, pero la mujer persistió en su empeño hasta la muerte del actor. En un arbitraje judicial posterior, la mujer ganó el derecho de que Montand fuese exhumado y se le tomara una muestra a su cadáver. Después del proceso, el análisis demostró que él no era el padre de la niña.
Su último gran éxito cinematográfico tuvo lugar en 1975 con «Police Python 357», de Alain Corneau. En sus últimos años, mantuvo su hogar en St Paul de Vence, Provenza hasta su muerte. El 9 de noviembre de 1991, Yves Montand murió en Senlis (al norte de París, Francia), víctima de un infarto, durante el rodaje de la película «IP5: L’île aux pachydermes» de Jean-Jacques Beineix. Fue enterrado en el cementerio «Père Lachaise», de París, Francia.